پس از پايان تحصيل به استخدام وزارت خارجه در آمد و مدت دو سال در اروپا و بيشتر آن را در وين و بخارست انجام وظيفه كرد و در آنجا هم معلومات خود را در زبان فرانسه تكميل نمود . 
بعد از سال 1323 هجرى كه به ايران بازگشت خدمات فرهنگى خود را از روزنامه ((صور اسرافيل)) كه با همكارى ديگران انتشار مى‏داد شروع كرد و مقالات پر جاذبه خود را تحت عنوان ((چرند و پرند)) منتشر ساخت . اما به خاطر روح آزادى خواهى همراه با تعداد ديگرى از افراد به اروپا تبعيد شد و در حالى كه در پاريس و سوئيس زندگى مى‏كرد، در آنجا هم از خدمات فرهنگى و روزنامه نگارى باز نايستاد و چند شماره ((صور اسرافيل)) را منتشر مى‏كرد . 
پس از بازگشت به ايران در سال 1328 از طرف مردم كرمان و تهران به نمايندگى مجلس شوراى ملى انتخاب شد و در حال نمايندگى همچنان به پخش افكار خود طى مقالات سياسى و انتقادى ادامه داد . 
در زمان جنگ بين المللى اول مدت چهار سال در ((چهار محال بختيارى )) متوارى بود و پس از آنكه به تهران آمد، از كارهاى سياسى كناره‏گيرى كرد و سمت رياست و استادى ((دانشكده حقوق و علوم سياسى و اقتصادى)) را به عهده گرفت و تا سال 1320 شمسى در اين پست انجام وظيفه مى‏كرد . 
جنگ جهانى دوم شروع شده بود و ايران به وسيله روس، انگليس و آمريكا اشغال گرديده بود، كه ديگر روزگار بازنشستگى دهخدا شروع شده و آنگاه او تمام وقت خود را صرف نوشتن فرهنگ بزرگ و بى‏نظير ((لغت نامه دهخدا)) مى‏كرد . اما نوشتن كتابى به اين عظمت و بزرگى كار يك نفر نبود، بدين جهت او تعدادى از استادان و دانشجويان دانشگاه را به كمك گرفت و تا سه ماه قبل از مرگ خود، شبانه روز يادداشت و جمع آورى مطالب اين مجموعه بزرگ و پر ارزش را ادامه داد، تا اينكه اسفندماه 1334 شمسى در تهران چشم از جهان فرو بست و در قبرستان ((ابن بابويه)) در شهر رى به خاك سپرده شد . 
آثار و تأليفات علامه دهخدا، عبارتند از: 
1 لغت نامه دهخدا، كه تعداد صفحه‏هاى آن از 26575 صفحه قطع رحلى تجاوز ميكند، و امروز كه به وسيله ديگران تكميل گرديده، به پنجاه جلد بزرگ رسيده است . 
2 - امثال و حكم، در چهار جلد و 2064 صفحه قطع وزيرى . 
3 ابوريحان نامه . 
4 ترجمه كتاب ((روح القوانين)) اثر كم نظير منتسكيو دانشمند معروف فرانسوى . 
5 ترجمه كتاب ((سر عظمت و انحطاط روم)) نوشته منتسكيو . 
6 تصحيح ديوان ((ناصر خسرو)) 
7 تصحيح ديوان ((منوچهرى دامغانى)) 
8 ديوان اشعار دهخدا هم به كوشش دكتر محمد دبير سياحتى در 208 صفحه، به سال 1358 شمسى در تهران چاپ و منتشر گرديده است . ? 
9 فرهنگ فرانسه به فارسى . 
اما مهمترين تأليف دهخدا همان لغت نامه است ، كه فرهنگ جامعى از لغات فارسى، عربى و اروپائى مستعمل در فارسى است .در اين كتاب نزديك به سه ميليون فيش از روى متون معتبر استادان نظم و نثر فارسى و عربى و لغت نامه‏هاى چاپى و خطى و كتب ديگر در رشته‏هاى تاريخ، نجوم، جغرافيا، طب، هيئت، رياضى، حكمت، كلام، و غيره فراهم آمده است . 
علامه دهخدا مدت چهل و پنج سال به طور مداوم با گروهى از ياران خود براى تأليف اين كتاب كوشيد، اعلام و اشخاص را در آن گرد آورد و تقريبا محتوى كليه لغات فرهنگهاى خطى و چاپى مهم فارسى و عربى و لغات تركى، مغولى، هندى، فرانسوى، انگليسى و روسى متداول در زبان فارسى را در آن جمع كرد . 
در اين فرهنگ بزرگ اكثر لغات داراى شواهد مختلف از نظم و نثر است . اضافه بر اين علامه دهخدا به قدرى به علم و فرهنگ علاقه داشت كه در سال 1334 سازمانى براى تدوين و چاپ لغت نامه در خانه خود تشكيل داد، و سپس در سال 1336 آن خانه را به دانشكده ادبيات دانشگاه تهران منتقل كرد، تا خدمت علمى و فرهنگى او همچنان پس از مرگ او هم ادامه داشته باشد . 
اين سازمان هم اكنون جزو مؤسسات دانشكده مذكور به كار تدوين و چاپ مجلدات لغت نامه اشتغال دارد . ? 
قطعه‏اى از اشعار ((علامه دهخدا)) هم چنين است: 
در سلوكم گفت پنهان، عارفى وارسته‏اى - - نقد سالك نيست، جز قلب خسته‏اى

از پريشان گوهران آسمان پرسيدمش - - گفت عقدى از گلوى مهوشان بگسسته‏اى

گفتم اين كيوان ببام چرخ هر شب چيست، گفت - - ديده بانى بر رصد گاه عمل بنشسته‏اى

گفتم اندر سينه‏ها، اين توده دل، نام چيست؟ - - گفت ز اسرار نهائى، قسمت برجسته‏اى

روشنى در كار بينى گفتمش، فرمودنى - - غير برقى ز اصطكاك فكر دانا جسته‏اى

در نيازستان هستى، بى‏نيازى هست اگر - - نيست جز در كنج فكرت، گنج معنى جسته‏اى

چهره بگشا، كز گشاد و بست عالم بس مرا - - جبهه‏اى بگشاده‏اى بر ابروى پيوسته‏اى

گوهر غم نيست جز در بحر طوفان زاى عشق - - كيست از ما اى حريفان، دست از جان شسته‏اى

دل مكن بد، پاكى دامان عفت را چه باك - - گر به شأنت ناسزائى گفت، ناشايسته‏اى ?